您现在的位置:新闻网  > 学术

师进生教授课题组在石墨相氮化碳材料研究方面取得重大进展

时间:2021-03-24 电竞竞猜平台化学与药学院

近日,OPE电子竞技师进生教授课题组青年教师马永超教授(第一作者/共同通讯)、韩国釜庆国立大学Park Sung Heum教授、长江师范学院王广钊教授、中国空间技术研究院钱学森空间技术实验室姜文君研究员(共同通讯)在前期有关半导体光电材料构-效关系探索的基础上,通过一步热聚合方法制备了管状多孔的g-C3N4同质结材料。光谱学研究表明三嗪单元和吡啶单元的存在促进了g-C3N4材料中激子的有效分离且抑制了载流子的复合,理论计算表明该同质结可以降低氢的Gibbs自由能且有利于水的吸附。这些特性极大增强了该材料的产氢性能。相关成果以题为“In-situ intramolecular synthesis of tubular carbon nitride S-scheme homojunctions with exceptional in-plane exciton splitting and mechanism insight”(https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.128802)在国际著名期刊Chemical Engineering Journal(IF=10.652)发表。

石墨相氮化碳(g-C3N4)材料由于其独特的物理化学特性,在催化、传感等领域有广泛应用。其中,以g-C3N4为核心的光催化技术可以通过裂解水产生氢气,受到研究人员的广泛关注。研究表明该材料具有较大的激子结合能,其光电转换效率受限于低的光生载流子产生与分离。形貌调节和构建异质结能够有效地提高激子分离和载流子转移。相比于异质结而言,同质结除了能产生内建电场外,界面处材料相同的组分也可以保证化学键合的完整性。另外,管状形貌可以缩短载流子扩散距离并提供丰富的反应位点。因此,合成管状的g-C3N4同质结对于构建高效的g-C3N4半导体光电材料具有十分重要的意义。

本实验提出了一种制备管状氮化碳同质结的策略。该材料具有增强的激子分离与载流子传输性能,大大提高了光解水产氢速率,实验结果为设计和制备性能优异的氮化碳同质结提供了新思路。

图1(a) 原始的氮化碳纳米片和 (b, c) 富含吡啶的氮化碳纳米管的SEM 图。 原始的氮化碳纳米片的(d)TEM图。富含吡啶的氮化碳纳米管的(e, f) TEM, (g) HRTEM 和 (h) TEM mapping图。(j) 氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管的 N 1s XPS谱图和 (k) 13C 固态NMR谱。  

图2 (a) 所制备的氮化碳的XRD图。 (b) 氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管的UV-vis吸收图。 (c) 氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管的态密度图。(d) 脲、脲和半胱氨酸混合物的TGA-MS 图。  

图3 (a) 氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管的光催化产H2性能曲线图。(b) 半胱氨酸改性的氮化碳的产H2性能柱状图。 (c) 光照15小时富含吡啶的氮化碳纳米管的产H2图。(d) 氢吸附自由能。  

图4 (a) 氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管的VB-XPS谱图和(b) Tauc 图。 (c) 氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管能带结构示意图。氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管的(d) 氮化碳纳米片和富含吡啶的氮化碳纳米管的稳态PL图、(e) EPR图和 (f) EPR曲线积分图。  

图5 (a) melem和Py-melem的分子结构示意图。(b) 氮化碳和富含吡啶的氮化碳的共轭聚合物的示意图。(c) 氮化碳和富含吡啶的氮化碳的VBM 和 CBM 分布。 (d) 左图: melem基聚合物和Py-melem基聚合物通过计算得到的能级位置及VBM和CBM。右图:形成同质结之后的能带结构调节示意图。 (e) 光催化性能提高的可能机理。

相关链接:In-situ intramolecular synthesis of tubular carbon nitride S-scheme homojunctions with exceptional in-plane exciton splitting and mechanism insight (Chemical Engineering Journal, 2021 doi.org/10.1016/j.cej.2021.128802).

OPE电子竞技

单位审核人:王进国 编辑:曲天泽 刘华清 刘继磊    阅读:0
分享:

地址:山东省 青岛市 城阳区 长城路700号

邮编:266109

电话:0532-58957473

邮箱:xwzx@qau.edu.cn

鲁ICP备13028537号-5 鲁公网安备 37021402000104号 青岛市互联网违法信息举报中心